Fe3+、Ce3+摻雜TiO2光催化降解氣相二苯并呋喃

更新時間：2014-03-03 10:35 來源：環(huán)境科學作者: 閱讀：1962

摘要：以氣相二苯并呋喃為研究對象，考察了在TiO2、Ce3+/TiO2和Fe3+/TiO23種不同光催化劑作用下，反應物初始濃度、濕度、氣體循環(huán)速率和光強等因素對間歇式光催化反應速率的影響，并建立了估算和測定二苯并呋喃光催化反應常數(shù)和Langmuir吸附常數(shù)的數(shù)學模型和方法。結果表明，F(xiàn)e3+和Ce3+摻雜修飾TiO2光催化劑后，提高了對二苯并呋喃的光催化降解活性，其中Fe3+/TiO2光催化活性最高；隨著二苯并呋喃初始濃度的增大，其光催化降解速率也隨之增大；適量的水蒸氣存在可以促進二苯并呋喃的降解，但當水蒸氣過量后，反而阻礙二苯并呋喃光催化降解；隨著氣體循環(huán)速率加快和光強的增大，二苯并呋喃光催化降解初始速率也隨之增大；TiO2、Ce3+/TiO2和Fe3+/TiO2光催化降解二苯并呋喃反應速率常數(shù)k分別為34.54×10-5、36.23×10-5和37.95×10-4mg·(min·m2)-1。

關鍵詞：二英，二苯并呋喃，光催化，TiO2，金屬離子摻雜

二噁英是世界公認的強致癌物質，具有突出的“三致”（致癌、致突變、致畸性）作用，對人體健康危害極大。早在20世紀70年代，二噁英就被美國環(huán)保署（EPA）列為最重要的污染物。世界衛(wèi)生組織已將其列為一級致癌物質，世界各國相繼通過《鹿特丹公約》來限制二噁英的產生和排放。目前，二噁英主要來源于城市廢棄物、醫(yī)院廢棄物和化學廢棄物的焚燒和氯化工生產過程，還有紙漿造紙中氯化漂白過程等。其中，城市固體廢棄物焚燒是二噁英排放的主要污染源，據(jù)統(tǒng)計，發(fā)達國家垃圾焚燒產生的二噁英占已知生成量的95%，因此，如何有效控制和治理煙氣中二噁英對環(huán)境的污染是目前迫切需要解決的問題。

光催化氧化技術具有選擇性好、可在常溫常壓下進行、適用范圍廣等優(yōu)點，并且TiO2光催化劑具有耐酸堿和光化學腐蝕、成本低、無毒，被認為是一種極有前途的有機污染物深度凈化技術。Muto等利用TiO2光催化降解乙腈/水溶液中的PCDD/Fs，光照24h后PCDD/Fs降解率＞70%，反應速率常數(shù)為4.8x10-3-6.1x10-3min-1，光催化反應遵循準一級反應動力學模型。張志軍等利用中壓汞燈作光源，研究了水溶液中氯代二苯并對二噁英在二氧化鈦催化下的光催化反應，發(fā)現(xiàn)二氧化鈦能有效地催化CDDs的光降解。在室溫下，4h內的DCDD、PeCDD和OCDD分別降解了87.2%、84.6%、91.2%。光催化技術在降解水、土壤或者有機溶劑中的二噁英方面取得了一定的研究進展。垃圾焚燒是環(huán)境中二噁英的主要來源，排出煙氣中的二噁英主要以氣相形式存在。陳彤等采用紫外/微臭氧氧化法降解煙氣中的二噁英，二噁英總量和毒性當量的降解率在69%左右。然而，目前國際上還沒有看到應用光催化技術降解氣相二噁英的研究報道。研究氣相二噁英的光催化降解行為將會為治理垃圾焚燒排出氣中二噁英提供技術基礎，具有極其重要的的現(xiàn)實意義。

本實驗以二噁英類化合物（二苯并呋喃）作為研究對象，以玻璃纖維為催化劑載體，在紫外光照和TiO2、Fe3+/TiO2、Ce3+/TiO23種不同光催化劑作用下，利用自行設計的光催化反應系統(tǒng)，間歇式光催化降解氣相二苯并呋喃�？疾炝藲庀喽讲⑦秽某跏紳舛取穸�、氣體循環(huán)速率和光強對二苯并呋喃光催化講解效率的影響，確定光催化降解二苯并呋喃的最佳的實驗條件，建立其光催化降解動力學模型。

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