中國大氣和排放的時空分布特征探討
隨著中國國民經(jīng)濟(jì)的快速增長和人民生活水平的提高，中國向大氣中排放的活性氮(生物可利用性氮)總量逐年增加，已經(jīng)成為亞洲地區(qū)氮排放量最大的國家[1].研究表明，中國大陸地區(qū)大氣的排放量從1950年的2.6Tg增加到2007年的16.0Tg[2-4]，大氣的排放量從1980年的3.8Tg增加到2004年的18.6Tg[5-6]，預(yù)測2020年將達(dá)到32.4Tg[1]。大氣中的和通過光化學(xué)反應(yīng)生成氨氮和硝酸鹽等氣溶膠粒子，不僅會降低大氣能見度，損害人體健康，還會增加大氣氮沉降，引起土壤和淡水酸化以及營養(yǎng)鹽循環(huán)的生態(tài)失衡，進(jìn)而導(dǎo)致陸地和水體生態(tài)系統(tǒng)多樣性減少，對生態(tài)系統(tǒng)功能造成不利影響[1,7-10].
研究表明，1950-2007年間，中國大氣排放呈逐年增加的趨勢[2-4,11-12];1980-2005年間，除了1996-1998年間略有下降以外[13]，大氣排放量也逐年增加[2,14]，而且自2000年以來呈迅速增加的趨勢[6,15-17].由于考慮的污染源種類以及采用的各污染源的排放因子不同，學(xué)者們估算的同一年份中國的活性氮排放量有較大差別[1,3,5-6,11,13-14,17-21].這些研究為我國酸沉降控制提供了科學(xué)依據(jù)，但是缺乏從較長時間尺度上對和排放狀況的對比分析.
本研究估算了中國大陸地區(qū)各省份1995-2004年歷年排放量和1985-2010年歷年排放量，并分析了其排放強度的空間變化.
1 研究方法
1.1 排放量的計算方法
釋放到大氣中是受到農(nóng)業(yè)活動和自然排放共同作用的結(jié)果.大氣中的主要來源有畜禽排放(49%～63%)、肥料施用(11%～12%)、海洋釋放(14%～17%)、土壤釋放(10%～13%)、生物燃燒(4%～7%)、人類糞便(5%～8%)、煤炭燃燒和汽車尾氣排放(3%～4%)等[22-23].
全國每年的排放量根據(jù)各省(市、自治區(qū))每年的排放量加和得到，各省(市、自治區(qū))的排放量等于各類源的排放量乘以排放因子后加和得到，計算公式如式(1)[2]：
由于人類活動引起的排放源i主要有4種，即：畜禽排泄、氮肥施用、化肥和合成氨生產(chǎn)和人類糞便排放.
1.1.1 動物排量 畜禽養(yǎng)殖數(shù)量的數(shù)據(jù)來自中國統(tǒng)計年鑒中的年末存欄數(shù).本計算中采用的畜禽養(yǎng)殖排放因子見表1[2]，由每年的畜禽養(yǎng)殖數(shù)量乘以各類畜禽相應(yīng)的排放因子即可得到每年各類畜禽的排放量.
1.1.3 氮肥施用中的排放量 根據(jù)各省(市、自治區(qū))每年的氮肥施用量與各種氮肥的百分比組成，即可算得各省(市、自治區(qū))氮肥施用的排放量.我國氮肥生產(chǎn)量組成、施用量組成及其排放因子見表2[2].
1.1.4 農(nóng)村人口糞便排量 我國農(nóng)村的衛(wèi)生條件與處理條件差，故本計算中采用1.3kg/(人.a)，略高于歐洲的排量[2].
統(tǒng)計了中國1985-2005年各部門各類燃料的消費量[25]，根據(jù)公式(2)乘以相應(yīng)的排放因子(表3)，計算得到1985-2005年全國歷年的排放量.
2 結(jié)果與討論
2.1 1995-2004年中國大陸地區(qū)的排放量
從圖1可見，10年來我國大陸的排放量變化波動較大，變化范圍9.5～12.7Tg/a.從1995年的10.6Tg增加到了1996年的11.2Tg，1997年有較大幅度的下降，達(dá)到10年間的最低值9.5Tg，之后緩慢回升，自2000年以來趨于平穩(wěn)，穩(wěn)定在11.8Tg/a左右.
從圖1看出，相比較其他年份，1997-1999年間，大氣的年排放量顯著下降.這主要是由于受到1997年亞洲金融危機和1998-1999年洪澇等自然災(zāi)害等因素的影響.1997-1999年間我國的畜禽養(yǎng)殖數(shù)量顯著減少，全國牛的數(shù)量分別比1996年減少了2297.1萬頭，1546.4萬頭，1283.3萬頭[25]，全國豬的數(shù)量分別減少了6839.3萬頭，3479.2萬頭，2715.6萬頭[25].畜禽養(yǎng)殖數(shù)量的急劇減少導(dǎo)致了這3年間中國大陸地區(qū)的排放量相對較低.
圖1 1995-2004年中國大陸地區(qū)每年的排放量
Fig. 1 Anuual emission of in the inland of China from 1995 to 2004
2.2 中國排放強度的空間分布
從1995年、2000年和2004年我國大陸地區(qū)的排放強度分布(圖2)可以看出：我國的氨排放強度空間差異很大，華北和長江中下游地區(qū)是氨排放強度較高的地區(qū)，其中，以上海、山東、河南和江蘇的氨排放強度最高，都達(dá)到了50kg/以上，上海平均為109.8kg/;其次為河北、安徽和廣東，氨排放強度位于35～50kg/之間.西北和東北北部地區(qū)氨排放強度最小，如西藏、新疆、內(nèi)蒙古不足3kg/.中國的氨排放強度呈逐年增加的趨勢，表現(xiàn)在1991年中國平均氨排放強度為9kg/[24]，1999年為11kg/，2004年則達(dá)到了12kg/.
1995年、2000年和2004年我國人為源的排放總量分別是10.6，11.8，12.0Tg，平均11.1Tg，排放總量占前3位的省(市)為河南、山東和四川省。2004年的排放總量中，畜禽排氨量為8.3Tg，大約占總排氨量的69.2%;氮肥施用排氨量1.8Tg，大約占15.2%;人類排泄排氨量1.7Tg，大約占13.9%;氮肥生產(chǎn)排氨量0.2Tg，只占1.9%。在畜禽排氨量中，以牛類和豬類排氨量比例最大，分別占38.3%和31.1%，其次為禽類，占20.3%，羊類和馬類分別占7.5%和2.8%.
圖2 中國排放強度的空間分布
Fig. 2 Spatial distribution of emission intensity in the inland of China
2.3 1985-2010年中國大陸地區(qū)的排放量
從圖3看出，我國年排放量呈逐年增加的趨勢，1985-2000年之間穩(wěn)步增長，從6.2Tg/a增加到13.1Tg/a，年平均增長率為5%;2001-2005年之間增長迅速，從13.4Tg/a增加到22.9Tg/a，年平均增長率為88%，這一研究結(jié)果與Ohara等[5]關(guān)于中國1980-2003年的年排放量估算值的增長趨勢基本一致.1995年，年排放量12.2Tg，與Aardenne等[1]的估算值(12.0Tg)基本一致.2005年，年排放量達(dá)到了22.9Tg，比1995年的12.2Tg增加了大約88.4%，比1985年增加了大約2.7倍。在1997-1999年間，我國排放量有所減少(圖3)，這是由于我國的能源消費結(jié)構(gòu)發(fā)生了較大變化，煤炭消費量由1996年的103794.2萬t(標(biāo)準(zhǔn)煤)下降到1997年的98801.2萬t、1998年的92020.9萬t、1999年的92463.8萬t，之后逐年開始回升[25].
利用SPSS軟件對1985-2000年的年排放量與每年的GDP進(jìn)行相關(guān)性分析，結(jié)果顯示，二者之間呈顯著正相關(guān)，皮爾森相關(guān)系數(shù)為0.96(P>0.01).以排放量為因變量，以GDP為自變量建立下面的回歸方程：
把中國2001-2005年歷年的GDP代入方程(4)，計算得到2001-2005年的年排放量，并與利用方程(2)統(tǒng)計得到的結(jié)果進(jìn)行比較，誤差范圍為-1.6%～11.9%，平均誤差為0.1%.在P=0.01水平對模擬值與統(tǒng)計值之間進(jìn)行差異顯著性檢驗，結(jié)果表明差異不顯著，說明該方程可以用來估算中國的年排放量.把2006-2010年的GD
P總量代入方程(3)，可模擬得到2006-2010年的年排放量(在圖3中以虛線表示).由模擬結(jié)果可知，2010年中國大陸地區(qū)排放量為36.7Tg.
圖3 中國大陸地區(qū)1985-2010年的年排放量模擬值與統(tǒng)計值對比
Fig. 3 Emission of in the inland of China from 1985to 2010
2.4 中國排放強度的空間分布
我國大陸地區(qū)各省份的年排放強度可以用全國的年排放量乘以各省份GDP占全國GDP的比率后除以各省土地面積后得到.從圖4看出，我國大陸地區(qū)的排放強度有逐年增加的趨勢，1990年排放強度在20kg/以上的省份有10個，到2004年增加到了19個，排放強度在50kg/以上的省份則由1990年的4個增加到了2004年的11個.排放強度空間差異很大，有從內(nèi)陸到沿海逐漸增加的趨勢.以2004年為例，排放強度最高的是上海，達(dá)到了1637.2kg/，其次是北京(463.6kg/)和天津(353.9kg/)，然后是江蘇(188.0kg/)、浙江(147.1kg/)和山東(123.0kg/)，排放強度最低的是西藏(0.2kg/)、青海(0.8kg/)、新疆(1.7kg/)、內(nèi)蒙古(3.3kg/)和甘肅(4.8kg/)(圖4).
圖4 中國大陸地區(qū)年排放強度的時空分布Fig. 4 Spatial distribution of emission intensity in the inland of China
3 結(jié)論
(1) 在1996年以前，我國大陸地區(qū)的和的年排放量基本相當(dāng)，但是此后的年排放量經(jīng)歷了1997-1999年的下降之后，變化比較平穩(wěn)，而的年排放量自2000年以來呈逐年迅速增加的趨勢，從1985年的6.2Tg增加到1995年的12.2Tg，進(jìn)而增加到2004年的20.6Tg，增長率分別為68.9%和232.2%.
(2) 2004年我國大陸地區(qū)的排放總量中，畜禽排泄、氮肥施用、人類糞便、氮肥與合成氨生產(chǎn)分別占69.2%、15.2%、13.9%和1.9%;2004年我國的排放總量中，煤炭來源的占到了排放總量的77.4%，這主要是受到我國能源消費結(jié)構(gòu)的制約.
(3) 和的排放強度都具有明顯的空間差異，表現(xiàn)在中東部地區(qū)的排放強度明顯高于西部地區(qū)，這與中東部地區(qū)人口多、能源消費量大以及畜禽養(yǎng)殖數(shù)量大有關(guān).
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