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雙極電化學(xué)氧化降解水中苯胺

更新時間:2014-02-17 11:32 來源:環(huán)境科學(xué) 作者: 閱讀:2362 網(wǎng)友評論0

摘要:采用鈦基氧化物涂層材料(Ti/SnO2-Sb2O5)為陽極,石墨為陰極,在含F(xiàn)e2+和不含F(xiàn)e2+2種電解質(zhì)條件下研究了苯胺的電化學(xué)氧化降解效率和機(jī)制。結(jié)果表明,Ti/SnO2-Sb2O5陽極氧化降解有機(jī)物的電位約2.0V±0.1V,而石墨陰極還原O2生成H2O2的優(yōu)化電位為-0.65V。H2O2單獨(dú)作用不能氧化苯胺,當(dāng)電解質(zhì)中不存在Fe2+時,苯胺的降解主要依賴于陽極氧化作用;而當(dāng)電解質(zhì)中存在Fe2+時,陰極電Fenton氧化和陽極氧化(雙極電化學(xué)氧化)均能有效降解水中苯胺,但前者作用更大。在陰極電位為-0.65V、初始pH值3.0、初始Fe2+濃度為0.5mmol·L-1條件下,處理180mg·L-1苯胺水溶液10h,COD的去除率為77.5%,去除COD的電流效率達(dá)到97.8%。該研究表明,以Ti/SnO2-Sb2O5為陽極,控制合理的陽極和陰極電位,可以實(shí)現(xiàn)雙極電化學(xué)氧化有效降解水中有機(jī)物,并且獲得較高的電流效率。

關(guān)鍵詞:鈦基涂層陽極,陽極氧化,電Fenton氧化,苯胺,降解

近年來采用電化學(xué)技術(shù)降解水中有機(jī)物已成為污水處理領(lǐng)域的重要研究方向。在眾多研究中,關(guān)于電化學(xué)陽極氧化和陰極電Fendon氧化降解有機(jī)污染物的研究最為廣泛。陰極電Fendon氧化主要采用合適的電極材料(如石墨?;钚蕴坷w維和氣體擴(kuò)散電極等)利用O2在陰極還原生成H2O2,并使之與外部投加的Fe2+,發(fā)生Fendon反應(yīng),生成具有強(qiáng)氧化性的·OH破壞有機(jī)物;而電化學(xué)陽極氧化則利用各類陽極產(chǎn)生的·OH、高價(jià)態(tài)氧化物或有效氯等強(qiáng)氧化性物種將水中有機(jī)物降解。目前實(shí)驗(yàn)室研究結(jié)果表明上述2種電化學(xué)氧化技術(shù)均能有效降解水中有機(jī)物,然而從實(shí)際應(yīng)用出發(fā),陽極氧化存在電流效率低、能耗高的缺點(diǎn);電Fendon氧化同樣存在電流不能充分利用,且如果使用純氧產(chǎn)生H2O2則成本過高的缺陷。盡管在電解系統(tǒng)中陽極反應(yīng)和陰極反應(yīng)同時發(fā)生,但目前研究主要考察工作電極的電化學(xué)反應(yīng)過程,沒有充分發(fā)揮對電極降解有機(jī)物的作用,析氫或析氧副反應(yīng)的抑制亦不理想,因此導(dǎo)致電流效率不高。若能在陰極高效產(chǎn)生H2O2的同時控制合理的陽極電位,當(dāng)介質(zhì)中存在Fe2+時則可實(shí)現(xiàn)陰極電Fendon和陽極氧化協(xié)同降解有機(jī)物(即雙極電化學(xué)氧化),并大幅度提高電流效率。

本研究以石墨為陰極(工作電極)、Ti/SnO2-Sb2O5(對電極)為陽極,以空氣為氧源,在恒電位模式下系統(tǒng)分析了苯胺降解的效率、相關(guān)規(guī)律和機(jī)制,力圖在較高電流效率下實(shí)現(xiàn)雙極電化學(xué)氧化降解有機(jī)污染物。

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