流光放電等離子體氨法煙氣脫硫工藝
摘要：介紹一種流光放電煙氣脫硫濕法工藝流程，其特征是：(1)采用交直流疊加(AC/DC)方式在工業(yè)型反應(yīng)器發(fā)生分布良好的流光放電等離子體；(2)取代傳統(tǒng)等離子體干法技術(shù)，采用分區(qū)濕式反應(yīng)器系統(tǒng)，大幅降低能耗，無產(chǎn)物粘壁；(3)采用可規(guī)模化的流光放電等離子體氧化技術(shù)，實(shí)現(xiàn)高濃度亞硫酸銨氧化；(4) 控制尾氣氨逸出；(5)生成液濃縮脫水結(jié)晶干燥制得固體硫酸銨。通過半工業(yè)試驗(yàn)，在SO2初始濃度500～1000 μl·L-1 條件下，脫硫率≥95%，亞硫酸鹽一次氧化率50%～70%，適當(dāng)處理后達(dá)到90%以上，反應(yīng)器能耗小于3. 5 W·h·m-3，氨逸出在5 μl·L-1以下，副產(chǎn)回收適合農(nóng)用的銨肥。在吸收液鹽濃度3 mol·L-1下還可以獲得有實(shí)用價(jià)值的反應(yīng)速度，顯示出良好的工業(yè)應(yīng)用前景。
關(guān)鍵詞：流光放電；氨法煙氣脫硫；AC/DC疊加電源；亞硫酸銨氧化；等離子體氧化
用ＮＨ３ 吸收煙氣中ＳＯ２ 是常規(guī)氨法煙氣脫硫成熟技術(shù)， 難點(diǎn)之一是對(duì)脫硫產(chǎn)物混合鹽溶液（ＮＨ４）２ＳＯ３ＮＨ４ＨＳＯ３（ＮＨ４）２ＳＯ４ 的處理。理想的工藝是將四價(jià)硫Ｓ（Ⅳ）氧化為六價(jià)硫Ｓ（Ⅵ），制成高附加值的化肥硫酸銨（氨硫銨法）。
多年來對(duì)亞硫酸鹽溶液氧化的研究工作大多涉及對(duì)酸雨機(jī)制的探索［１］，采用的溶液濃度一般為毫摩爾量級(jí)，氧化速度十分緩慢［２］。李偉等［３４］通過填料塔對(duì)亞硫酸銨溶液的空氣氧化過程各影響因素進(jìn)行了研究，結(jié)果認(rèn)為很難將它實(shí)現(xiàn)為一種經(jīng)濟(jì)性好的工業(yè)化技術(shù)。
自２０世紀(jì)７０年代發(fā)現(xiàn)非熱等離子體脫除氣體中ＳＯ２ 和ＮＯ狓的效應(yīng)以來［５］，大量研究試圖將其開發(fā)為一種工業(yè)性的實(shí)用技術(shù)， 在意大利、中國［６］、韓國［７］等國相繼進(jìn)行以窄脈沖干法為特點(diǎn)的放電等離子體煙氣脫硫的工業(yè)試驗(yàn)，但不同程度上存在著高能耗、氨逸出和粘壁等問題。在非熱等離子體脫硫脫硝的機(jī)理研究方面，大多著眼于它的氣相反應(yīng)［８］。Ｈｕｉｅ等［９］在解釋大氣液滴中ＳＯ２ 被氧化為硫酸的化學(xué)過程中，提出了由ＳＯ３自由基引發(fā)的一套液相鏈反應(yīng)。Ｌｉ等［１０］將Ｈｕｉｅ機(jī)制運(yùn)用于非熱等離子體干法脫硫過程，斷定放電產(chǎn)生的自由基ＯＨ 和氣體中的ＳＯ２、Ｏ２ 及ＮＨ３ 傳質(zhì)到反應(yīng)器內(nèi)固體表面的液膜上，引發(fā)鏈反應(yīng)，并對(duì)液膜上的鏈過程作了半定量解析，提出氣液傳質(zhì)效率因子對(duì)脫硫的作用，得到了與試驗(yàn)相符的結(jié)果，說明非熱等離子體脫除ＳＯ２ 的主要反應(yīng)是氣液復(fù)相反應(yīng)［１１］。研究結(jié)果顯示，采用等離子體濕法取代干法，有利于復(fù)相反應(yīng)，且不存在干法中副產(chǎn)物黏附難收集等問題。
流光電暈產(chǎn)生高能電子是氣體電暈放電化學(xué)效應(yīng)的根源。氣體放電引發(fā)化學(xué)反應(yīng)主要依靠放電生成的自由基及其他活性粒子，如ＯＨ、Ｏ、Ｎ、Ｏ３等。要產(chǎn)生自由基就需要打斷Ｈ２Ｏ 和Ｏ２ 等分子鍵或使分子電離。試驗(yàn)證明，采用適當(dāng)?shù)碾姌O結(jié)構(gòu)，在一定的直流基壓上疊加一定頻率和峰值的交流電壓（ＡＣ／ＤＣ） 可產(chǎn)生穩(wěn)定的流光電暈， 這種流光電暈有良好的脫硝效果［１２］，最近的試驗(yàn)研究證實(shí)在工業(yè)脫硫應(yīng)用上也取得很好的效果［１３］。鑒于此，本文報(bào)告一種可供工業(yè)實(shí)施的流光放電等離子體氨法脫硫工藝，主要特點(diǎn)是：
（１）采用交直流疊加（ＡＣ／ＤＣ） 電源在工業(yè)型反應(yīng)器發(fā)生分布良好的流光放電等離子體；
（２）采用分區(qū)濕式等離子體反應(yīng)器系統(tǒng)；
（３）采用可規(guī)模化的放電等離子體氧化技術(shù)將亞硫酸銨氧化為硫酸銨。
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